【摘要】：油中溶解特征氣體分析是油浸式電力變壓器狀態檢修的有效方法之一,乙炔(C_2H_2)是溶解在變壓器油中的主要故障特征氣體乙炔傳感器,可以有效地反映電力變壓器的放電性故障問題。半導體二氧化錫(SnO_2)氣體傳感器由于其低成本和高穩定性等特點而受到廣泛關注,用于油中溶解氣體在線分析時,存在選擇性差,使用壽命短等難題,因此,研究SnO_2基C_2H_2氣體傳感器氣敏機理及檢測特性對提升變壓器的絕緣運行水平具有重要的意義。論文依托國家自然科學基金項目,開展SnO_2基C_2H_2氣體傳感器檢測特性及氣敏機理第一性原理研究。首先,采用水熱法制備出不同形貌的SnO_2氣敏材料,表征之后制成平面式氣體傳感器,分析其生長機理并測試其對C_2H_2氣體的氣敏特性。采用溶膠凝膠法合成純的Cr_2O_3顆粒后,基于靜電紡絲法制備純的以及Cr_2O_3-SnO_2纖維狀氣敏材料,結構表征后研究其對C_2H_2氣體的檢測特性。基于密度泛函理論第一性原理,建立SnO_2表面模型及C_2H_2吸附模型、Cr-SnO_2摻雜模型及C_2H_2氣體吸附模型,對其表面原子構型及電子性能進行第一性原理仿真分析。論文取得的主要成果如下:(1)通過水熱法制備了纖維、棒、微球和花狀SnO_2氣敏材料,并進行了XRD、SEM、BET表征,制成平面式氣體傳感器,基于實驗室微量氣體氣敏測試平臺測試了其對乙炔氣體的氣敏特性。
結果表明,纖維狀和花狀SnO_2傳感器測試C_2H_2氣體時,比微球和棒狀傳感器具有更低的工作溫度、更優的氣敏響應和更快的響應恢復時間,其中纖維狀和花狀SnO_2檢測100ppmC_2H_2的最佳工作溫度降至260℃,靈敏度分別為47和34乙炔傳感器,同時對C_2H_2氣體表現出較好地穩定性和重復性。測試發現,纖維狀SnO_2材料具有較大的比表面積(36.67m~2/~(-1)g)和較大的孔徑(8.9nm),因此對C_2H_2氣體表現出更好的氣敏性能。(2)采用溶膠凝膠法合成純的Cr_2O_3顆粒后二氧化碳報警器,基于靜電紡絲法制備了純的以及Cr_2O_3-SnO_2纖維狀氣敏材料,并對其進行了XRD、SEM、EDS、XPS表征,制成平面式氣體傳感器油漆檢測儀,測試了其對C_2H_2氣體的檢測特性。測試結果表明:與纖維狀的純SnO_2氣體傳感器相比,Cr_2O_3-SnO_2傳感器檢測C_2H_2時具有更好的氣敏特性。檢測20ppm濃度的C_2H_2時,Cr_2O_3-SnO_2氣體傳感器的最佳工作溫度降至220°C,靈敏度升至48.54,響應恢復時間為10s和12s。并在低濃度1-50ppm范圍內對C_2H_2的表現出較好的線性度,線性擬合函數是y=5.07+2.02x,線性相關系數為0.993。
(3)基于密度泛函理論第一性原理,建立了金紅石型SnO_2晶體模型乙炔傳感器,C_2H_2氣體分子在SnO_2(110)面Sn_(5c)、Sn_(6c)、O_(2c)、O_(3c)位置的吸附模型,仿真研究發現,O_(2c)位置為SnO_2(110)面C_2H_2氣體的最佳吸附位點。建立了Cr取代SnO_2(110)面Sn_(5c)、Sn_(6c)位點的摻雜模型,研究發現Sn_(5c)位置為Cr在SnO_2晶體模型上的最佳摻雜位置。基于最優摻雜構型建立了C_2H_2氣體吸附模型,研究表明相比純的SnO_2(110)面C_2H_2氣體吸附模型,Cr摻雜在SnO_2(110)面吸附C_2H_2時,能帶間隙減小0.044eV,電荷轉移量增大為0.251e,因此對Cr摻雜SnO_2基C_2H_2傳感器表現出更好的氣敏性能。
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